近日,南京师范大学食品与制药工程学院张幸教授、黄和教授团队在美国化学会期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》(IF=9.229)上发表题为 “Fabricating Bimetal Organic Material Capsules with a Commodious Microenvironment and Synergistic Effect for Glycosyltransferase” 的研究性论文(DOI: 10.1021/acsami.2c04644),并被选为当期内封面论文。文章报道了一种基于辅因子协同催化的仿生复合酶制剂的构建,为功能性糖体外生物合成过程中酶元件性能的强化及合成路线的设计提供了新思路。

糖基转移酶是酶法构糖链的重要功能元件,但天然糖酶操作稳定性较差,在催化过程中极易失活。固定化是解决酶稳定性问题的重要技术手段,其中,金属有机框架材料具有比表面积大、孔径可调节、可设计等优点,目前已发展为酶固定化的重要载体。但由于糖基转移酶催化机制不清晰、底物产物分子量大等原因,目前仍未有关于基于金属有机框架材料的糖基转移酶固定化的研究。

本文创新性地设计了一种新型的基于双金属-有机配体材料(BMOM)载体包封糖基转移酶PmHS2的仿生微反应器,实现了糖基转移酶催化能力的提升、稳定性的强化和重复利用性的提高,并成功高效合成了硫酸乙酰肝素前体二糖、三糖和多糖。镁离子通常作为重要辅因子参与胞内一系列酶催化过程,受此启发,本文在锌基金属有机框架材料中引入二价镁离子,制备具有辅因子协同催化功能的微反应器PmHS2@Mg-BMOM。与游离态PmHS2酶相比,PmHS2@Mg-BMOM构建了更适于糖基转移酶催化的限域空间微环境,在反应第3小时催化底物转化率可达97%,远高于同时间普通固定化酶30%的转化率,该研究成果对重要糖酶元件催化能力和稳定性的提升及功能性糖的高效制备具有重要意义。
本论文的通讯作者为南京师范大学食品与制药工程学院黄和教授、张幸教授,论文的第一作者(含共同)为南京师范大学食品与制药工程学院研究生乔梦、纪元。